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小美和父亲史诺顿博士在绿色原野过着相依为命的生活。某日，博士在偶然之中得到了一块神秘的木刻板，并因此惹祸上身下落不明，留下小美一人过着孤单的生活。小美于无意之中在木刻板上排列的文字，竟然幻化成为了强大的“未知图腾”，为了抚慰小美孤单的心灵，未知图腾制造了美满的幻境令小美深陷其中，随着时间的推移，
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小智（松本莉香 配音）来自真新镇，他的目标是要成为神奇宝贝顶级训练师。在即将展开训练师旅程的一天，因为迟到，他并没有拿到初始的小精灵。大木博士（石冢运昇 配音）见状，便送了一只不愿进精灵球和非常调皮的皮卡丘给这位失落的年轻人。于是，他们俩便踏上了精灵宝可梦的旅程。 在旅途中，他们的之间的隔阂逐
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小智（松本梨香 配音）一行人在海上遇见了危险的风暴，流落到了橘子群岛中的亚西亚岛上，这里即将举行热闹的大型庆典，而小智在意外之中遇见了庆典的圣女弗卢拉（平松晶子 配音）。弗卢拉选中了小智作为庆典的“指挥者”，他的任务是前往三圣岛，找到隐藏在岛上的玻璃球。只有集齐三颗玻璃球，才能够正式开启庆典。
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《宝可梦：皮卡丘和可可的冒险》是陪伴中国观众多年的《宝可梦》系列第23部剧场版，讲述森林遭遇危机时，小智、皮卡丘与可可一同挺身而出，为保护森林中的宝可梦而战。除了一贯的可爱的宝可梦形象外，本片还着重刻画了萨戮德与可可之间超越血缘的父子情谊。